Élu sénateur de Géorgie en 1962, il fut réélu deux ans plus tard. Mandaté comme gouverneur en 1970, il entreprit des mesures contre la discrimination raciale. Quoique dépourvu de larges soutiens politiques, il devint le candidat démocrate pour les élections présidentielles et battit le républicain Gerald Rudolph Ford en novembre 1976. En opposition avec le Congrès, Jimmy Carter ne parvint pas à traduire un programme de réformes économiques et sociales ambitieux en législations concrètes. Il réussit cependant à établir un programme énergique visant à réduire la dépendance pétrolière des États-Unis. Actif sur le plan diplomatique, il signa un traité concernant le canal de Panamá en 1977. Il fut également l'artisan des Accords de Camp David, signés en 1978 par l'Égypte et Israël. En 1979, il rétablit les relations diplomatiques avec la Chine, et signa avec Leonid Brejnev le traité Salt II (Négociation sur la limitation des armes stratégiques). Il fut critiqué pour avoir répondu à l'intervention soviétique en Afghanistan en 1980 par un embargo sur les exportations de blé et le boycott des jeux Olympiques de Moscou. Son impuissance à obtenir la libération du personnel diplomatique pris en otage à l'ambassade américaine de Téhéran lui fit perdre toute crédibilité.

À la fin de son mandat, la situation économique du pays restait médiocre, et les taux d'inflation et de chômage avaient largement augmenté. Il fut donc battu par le républicain Ronald Reagan lors des élections présidentielles de 1980. Actuellement sans fonction politique particulière, Carter est intervenu à titre privé comme médiateur dans plusieurs conflits (Bosnie, Haïti, Corée-du-Nord), et milite aujourd'hui en faveur de la démocratie et des droits de l'Homme dans le monde.